网站地图联系我们搜索English中国科学院
 
首 页 机构 科研成果 研究队伍 国际交流 院地合作 研究生 图书情报 党群园地 科学传播 信息公开 国家重点实验室 院重点实验室
新闻动态
现在位置:首页 > 新闻动态 > 科研动态
地球环境研究所开发出高铀样品中超微量钚同位素的ICP-MS-MS测量方法
2019-11-14| 编辑: | 【 】【打印】【关闭

钚是人类核活动释放到环境中的主要人工放射性元素,包括238Pu239Pu 240Pu242Pu等四种主要放射性同位素。不同来源的钚具有不同的同位素组成(240Pu/239Pu比值),根据样品中不同钚同位素组成这一指纹特征,可以追踪环境中放射性物质的来源,并用于与核扩散、核走私以及核恐怖等相关的核诊断研究。另外释放于环境中的钚同位素也可以用土壤侵蚀、大气颗粒物形成、传输路径和形成机理研究,以及近80年来的年代指标。传统的钚同位素测量方法为放射性衰变测量法,如阿尔法能谱、液体闪烁谱等,对于长寿命钚同位素的测量灵敏度较低、分析时间长。近年来质谱测量技术被广泛用于钚同位素的测量。但是由于土壤等环境样品中的钚含量(<10-12g/g)较低,同时存在有大量铀,其中238U对钚同位素(239Pu240Pu)的测量存在严重干扰,影响分析探测限和分析准确度。

 

最近,中国科学院地球环境研究所环境放射性研究组,针对高水平铀样品中痕量钚同位素的测量挑战,基于串联等离子体质谱仪(ICP-MS-MS)和碰撞反应原理,结合放射化学分离,建立了一种高铀浓度环境样品中痕量钚同位素的分析方法。通过对于不同碰撞反应气在消除238U干扰上的行为和对测量灵敏度影响的研究,发现NH3CO2作为碰撞反应气体均可有效去除238U1H238U1H2239Pu240Pu测量的干扰,其中CO2的性能更优。另外还发现He作为碰撞气体可以大幅提高钚同位素分析灵敏度(3倍)。在最佳条件下,可将238U的干扰降低至10-8量级,比目前已报道值低2个量级以上。这主要是由于CO2作为反应气体,可以将UH+U+有效转化为UO+ UO2+,从而极大的消除了238U1H+的干扰,而Pu+CO2的反应性较低,大部分仍保留为Pu+, 从而极大的改善了高铀样品中超微量239Pu240Pu测定,使得该方法对239Pu240Pu的探测极限达到10-16克量级。结合使用TEVA树脂的萃取色谱分离除去样品中的基体组分和主要铀,该方法可准确测定238U/239Pu > 1012的高铀含量样品中10-16克量级的超微量239Pu240Pu。本方法为钚同位素在土壤侵蚀、核诊断、沉积物定年和洋流循环等示踪应用提供了保障。

 

该项目得到科技部基础性工作专项、中国科学院国际合作局国际伙伴计划、国家自然科学基金、国家大气中污染成因与治理攻关项目等项目的资助。

 

详文及链接见:

1)  Shan Xing, Weichao Zhang, Jixin Qiao, Xiaolin Hou*. Determination of ultra-low level plutonium isotopes (239Pu, 240Pu) in environmental samples with high uranium [J]. Talanta, 2018, 187: 357-364.

https://doi.org/10.1016/j.talanta.2018.05.051

2)  Xiaolin Hou*, Weichao Zhang, Yanyun Wang. Determination of Femtogram-Level Plutonium Isotopes in Environmental and Forensic Samples with High-Level Uranium Using Chemical Separation and ICP-MS/MS Measurement [J]. Analytical Chemistry, 2019, 91: 11553-11561. 

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.9b01347

 

              1 CO2-He作为碰撞反应气为例,ICP-MS-MS对于U+的去除和Pu+的测量


网站备案号:陕ICP备11001760号-3 版权所有:中国科学院地球环境研究所 单位邮编:710061
单位地址:陕西省西安市雁塔区雁翔路97号 电子邮件:web@ieecas.cn 传真:029-62336234