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N2O5非均相水解反应对日间硝酸盐生成的模拟评估
2020-09-07| 编辑: | 【 】【打印】【关闭

  五氧化二氮(N2O5)是对流层大气化学过程的关键物种之一,其在颗粒物表面的非均相水解反应是硝酸盐生成的重要途径。N2O5主要来自NO2NO3自由基的化学反应,由于日间NO3的光解反应较快且NO3能够被NO快速消耗,使得日间N2O5的生成受阻,加之N2O5具有极强的光不稳定特性,致使目前的研究普遍认为N2O5化学反应在日间不重要,N2O5非均相水解反应也仅仅在夜间对硝酸盐的生成产生重要贡献。

  然而,在重度污染事件发生的日间,高浓度颗粒物的存在极大地减弱了到达近地面的太阳辐射,这种弱光的环境条件有利于N2O5的生成和积累,此外,重污染期间高湿和静稳的气象条件也有利于N2O5非均相水解反应的发生。因此,在重度污染事件的日间,N2O5化学反应的重要性可能被低估。

  近日,中国科学院地球环境研究所李国辉研究员团队,以2016年冬季发生在京津冀地区典型的重度污染事件为个例,基于该团队在N2O5非均相水解参数化方案优化的研究基础之上,将源导向方法耦合进WRF-Chem数值模式中,量化了京津冀地区硝酸盐的不同生成途径,并评估了N2O5非均相水解反应对日间硝酸盐生成的贡献。研究结果表明:较之于传统的敏感性分析方法,基于源导向方法的WRF-Chem数值模式对硝酸盐生成途径的量化结果更合理。就整个研究时段来看,均相途径(NO2+OHNO3+VOCs)和非均相途径(N2O5非均相反应)对京津冀重污染期间硝酸盐的平均贡献大致相当,分别为48.4%51.6%。在夜间(18时至次日07时),N2O5非均相反应主导着HNO3的生成,为83.6%。在日间(08时至17时),N2O5非均相反应对整个边界层内HNO3生成的平均贡献为10.1%。该研究凸显了N2O5非均相反应对京津冀重污染白天硝酸盐生成的重要贡献,为深入理解该地区硝酸盐的生成以及重污染的形成具有重要意义。

  该研究受中科院先导专项(XDB40030203)、国家重点研发计划(2017YFC0210000)以及大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG0105)的资助,于近期发表在《Environmental Pollution》上。

  文章链接:

  https://doi.org/10.1016/j.envpol.2020.115287

  

  图1 HNO3的均相和非均相生成速率的平均日变化趋势。其中红线代表HNO3均相途径的生成速率,蓝线代表非均相途径的生成速率,绿线为百分比。


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